Realizowany w latach 1995-1999, był trwającym najdłużej programem Fundacji. Jego zadaniem było wspieranie poprawy bazy technicznej bibliotek naukowych, szczególnie w szkołach wyższych, poprzez doposażenie bibliotek w sprzęt i urządzenia oraz wsparcie finansowe końcowych etapów inwestycji budowlanych lub adaptacyjnych.

W pierwszym etapie wnioskodawcy ubiegali się przede wszystkim o subwencje na inwestycje remontowo-budowlane, następnie zwracali się o pomoc w wyposażeniu czytelni i magazynów w meble biblioteczne, oświetlenie, regały nowej generacji. Wnioski nadsyłane w ostatnim etapie konkursu dotyczyły głównie finansowania systemów zabezpieczających zbiory (przeciwpożarowych i przeciw kradzieży).

Ogółem w ciągu czterech lat złożono do konkursu 265 aplikacji, które były rozpatrywane w 10 turach. Wszystkie wnioski opiniowane były przez niezależnych ekspertów i na tej podstawie Zarząd Fundacji decydował o przyznaniu subwencji. Ogółem w programie LIBRARIUS przyznano 87 subwencji na kwotę około 22 mln zł.
Wśród beneficjentów 71% stanowią biblioteki szkół wyższych, 24% to biblioteki PAN, biblioteki centralne, instytutów branżowych oraz biblioteki naukowe innych instytucji. Natomiast 5% wszystkich subwencji otrzymały biblioteki towarzystw naukowych.
Dwie subwencje przyznano bibliotekom zasłużonych dla nauki polskiej ośrodków naukowych, działającym w poza krajem - Towarzystwa Historyczno-Literackiego w Paryżu oraz Polskiego Ośrodka Społeczno-Kulturalnego w Londynie.

Program LIBRARIUS wykazał, jak ogromnie zaniedbane były biblioteki naukowe, w jak trudnych warunkach przechowywano i udostępniano zbiory czytelnikom. Zakończenie programu nie oznacza, że Fundacja odwraca się od problemów książki - przeciwnie, świadoma skali potrzeb zamierza w przyszłości do nich powrócić. Zaproponuje wówczas placówkom bibliotecznym nową formę pomocy, w postaci programu dostosowanego do ich najistotniejszych potrzeb.